Filho do historiador Sérgio Buarque de Holanda, iniciou sua carreira na década de 1960, destacando-se em 1966, quando venceu o Festival de Música Popular Brasileira, com a canção A Banda. Em 1969, com a crescente repressão da ditadura militar, exilou-se na Itália, tornando-se, na volta ao Brasil, um dos artistas mais ativos na crítica política e na luta pela democratização. Na carreira literária, foi ganhador do Prêmio Jabuti, pelo livro Budapeste, lançado em 2004.
Casou e separou-se da atriz Marieta Severo, com quem teve três filhas: Sílvia, que é atriz e casada com Chico Diaz, Helena, casada com o percussionista Carlinhos Brown, e Luísa. É irmão das cantoras Miúcha, Ana de Hollanda e Cristina. Ao contrário do que tem sido propagado na internet, Aurélio Buarque de Holanda era apenas um primo distante do pai de Chico. Ele é filho de Sérgio Buarque de Holanda (1902-1982), um importante historiador e jornalista brasileiro, e de Maria Amélia Cesário Alvim (1910-2010), pintora e pianista.